课题组在 Adv. Funct. Mater. 杂志发表文章

发布者:赵文发布时间:2022-11-28浏览次数:10

课题组文章“Proximity Electronic Effect of Ni/Co Diatomic Sites for Synergistic Promotion of Electrocatalytic Oxygen Reduction and Hydrogen Evolution”被 Adv. Funct. Mater.  杂志(SCI一区,IF = 19.924)接收。

氧还原反应(ORR)和析氢反应(HER)作为金属空气电池和电解水的重要反应过程,由于其动力学反应缓慢,阻碍了能量转换效率的提高。因此,开发一种经济、高效、稳定的非贵金属催化剂对加快反应动力学具有重要的现实意义。由Co-N4组成的非贵单原子催化剂被列为最有前景的催化剂之一。然而, Co-N4的结构具有对称的电子分布,导致Co-N4对ORR和HER中间体的吸附能与Pt/C催化剂存在差距。调制效应在提高单原子催化剂性能方面表现出令人鼓舞的潜力;然而,对于孤立的双原子位点(DASs)的深入研究仍然是一个巨大的挑战。在此,本文报道了一种锚定在N掺杂碳(N-C)衬底上的Ni/Co DASs的邻近电子效应 (PEE),用于协同促进电催化氧还原反应 (ORR)和析氢反应 (HER)。得益于邻近的Ni-N4 位点的电子调控效应,NiCo DASs/N-C催化剂表现出优异的ORR和HER活性。结合原位表征和理论计算结果,Co-N4位点作为O2吸附-活化过程的活性位点,邻近的Ni-N4有效调控了Co-N4位点的电子局域化,促进了Co-N4位点上*OH的解吸和*H的吸附,从而促进了ORR和HER。该工作为合理调控催化活性中心的电子态提供了新的策略,同时为高效双功能电催化剂的设计提供了重要的参考。