元赛飞同学在ACS Applied Materials & Interfaces 杂志发表论文

发布者:赵文发布时间:2022-11-12浏览次数:22

2017级博士研究生元赛飞同学文章“The Synergy of Substrate Chemical Environments and Single Atom Catalysts Promotes Catalytic Performance: Nitrogen Reduction on Chiral and Defected Carbon Nanotubes”被 ACS Applied Materials & Interfaces 杂志(中科院分区一区,IF = 10.383)接收。任浩副教授和郭文跃教授为共同通讯作者。

电催化氮气还原合成氨(NRR)有望替代Habor-Bosch方法,但其发展瓶颈在于缺乏高效NRR催化剂。单原子催化剂(SAC)具有稳定性好、过电势低和选择性高等特点,广泛应用于NRR研究。曲率调控为了进一步提高SAC合成氨性能提供了新思路。为此,本文利用密度泛函理论系统研究N掺杂、碳纳米管(CNT)曲率及SAC的协同效应对合成氨催化性能的影响。结果表明TiN4CNT(3,3),TiN4CNT(5,5)和 VN4CNT(3,3)的过电势分别为0.35,0.35和0.37V,比Ti/VN4石墨烯要低(0.53/0.71V)。过渡金属原子半径协同N4CNT曲率影响NRR过程中*NH2NH2的N-N键断裂,并进一步调节电压控制步骤及过电势。电子结构分析表明N4能促进SAC活化*N2,并且金属半径越大、N4CNT曲率越大有助于*NH2NH2的N-N键断裂并降低NRR过电势。这项工作表明CNT与单原子催化协同在优化NRR催化性能方面具有发展前景。