元赛飞同学在ACS Applied Materials & Interfaces 杂志发表论文

2017级博士研究生元赛飞同学文章“The Synergy of Substrate Chemical Environments and Single Atom Catalysts Promotes Catalytic Performance: Nitrogen Reduction on Chiral and Defected Carbon Nanotubes”被 ACS Applied Materials & Interfaces 杂志（中科院分区一区，IF = 10.383）接收。任浩副教授和郭文跃教授为共同通讯作者。

电催化氮气还原合成氨（NRR）有望替代Habor-Bosch方法，但其发展瓶颈在于缺乏高效NRR催化剂。单原子催化剂（SAC）具有稳定性好、过电势低和选择性高等特点，广泛应用于NRR研究。曲率调控为了进一步提高SAC合成氨性能提供了新思路。为此，本文利用密度泛函理论系统研究N掺杂、碳纳米管（CNT）曲率及SAC的协同效应对合成氨催化性能的影响。结果表明TiN₄CNT(3,3)，TiN₄CNT(5,5)和 VN₄CNT(3,3)的过电势分别为0.35，0.35和0.37V，比Ti/VN₄石墨烯要低（0.53/0.71V）。过渡金属原子半径协同N₄CNT曲率影响NRR过程中*NH₂NH₂的N-N键断裂，并进一步调节电压控制步骤及过电势。电子结构分析表明N₄能促进SAC活化*N₂，并且金属半径越大、N₄CNT曲率越大有助于*NH₂NH₂的N-N键断裂并降低NRR过电势。这项工作表明CNT与单原子催化协同在优化NRR催化性能方面具有发展前景。