近日，课题组与燕山大学、青岛农业大学合作，对多硫化锂中间体的共振拉曼特性展开研究，文章“Ultrafast stimulated resonance Raman signatures of lithium polysulfides for shuttling effect characterization: An ab initio study”在The Journal of Chemical Physics期刊正式发表。
穿梭效应是锂硫电池（LSB）实际部署的关键障碍，究其原因是产生了可溶于电解质的多硫化锂 (LiPS) 的氧化还原中间体。穿梭效应的详细机制，包括导致有效质量损失的化学结构和氧化还原反应的动力学机制，目前尚不明确。为了获得微观结构信息，需要具有超高的空间和时间分辨率的表征技术。本文中我们提出，共振拉曼光谱与超快宽带脉冲相结合是揭示穿梭效应机制的有力工具。这种新技术结合了共振拉曼的化学键级空间分辨率和超快脉冲的飞秒级时间分辨率，具有在LSB工作阶段捕获LiPS中间体光谱指纹的潜力。第一性原理计算结果表明，除了激发能量选择性增强外，不同LiPS中间体的共振拉曼信号也具有特征性和可区分性。研究结果有助于对LiPS物种进行实时原位监测，并揭示穿梭效应的潜在机制。
